Laboratorium w NCBJ, które stanowi prawdziwy „wzorzec”

Częścią działającego w NCBJ Ośrodka Radioizotopów POLATOM jest Laboratorium Wzorców Radioaktywności (LWR) akredytowane przez Polskie Centrum Akredytacji. Potwierdzeniem kompetencji technicznych pracowników LWR jest fakt, że laboratorium jest depozytariuszem Państwowego Wzorca Jednostki Miary Aktywności Promieniotwórczej Radionuklidów. Pracownicy znaczną część czasu poświęcają na kontrolę aktywności i poziomu zanieczyszczeń promieniotwórczych (czystość radionuklidowa) preparatów radiochemicznych i radiofarmaceutyków wytwarzanych w OR POLATOM. Wykonują także wzorcowania dziesiątków mierników aktywności znajdujących się w szpitalach i centrach diagnostycznych w całej Polsce.
W LWR prowadzone są też prace naukowo-badawcze. Najnowsze opublikowane wyniki dotyczą precyzyjnych pomiarów aktywności roztworów ¹⁷⁷Lu i ²²⁵Ac oraz czasu połowicznego zaniku tych radionuklidów.

Powyższe i inne radionuklidy o odpowiednio dobranych właściwościach fizycznych wykorzystywane są w medycynie nuklearnej od wielu lat. Zachodzące w nich przemiany jądrowe mogą m.in. wspomagać walkę z nowotworami, niszcząc komórki nowotworowe, bądź umożliwiają precyzyjne zlokalizowanie ogniska zmian. Jednym z takich radioizotopów jest lutet ¹⁷⁷Lu, rozpadający się z emisją cząstek β i γ, który jest często stosowany do terapii oraz obrazowania nowotworów neuroendokrynnych. Innym radioizotopem dostarczanym specyficznie do komórek nowotworowych jest aktyn ²²⁵Ac, stosowany w ukierunkowanej terapii alfa. Jest to obecnie coraz ważniejsza metoda leczenia w medycynie nuklearnej. ²²⁵Ac w równowadze promieniotwórczej ze swymi pochodnymi emituje kilka cząstek α, które tracą swą energię na bardzo niewielkich odległościach, niszcząc docelowe komórki nowotworowe przy jednoczesnym zminimalizowaniu wpływu na zdrowe tkanki. Aby określić dawkę, jaką otrzymuje pacjent, konieczna jest dokładna znajomość zarówno aktywności radionuklidu, jak i czasu jego połowicznego zaniku.

W swych najnowszych publikacjach specjaliści z LWR OR POLATOM w NCBJ zaprezentowali wyniki pomiarów aktywności ¹⁷⁷Lu metodą CIEMAT/NIST oraz metodą koincydencji i antykoincydencji β-γ [1, 2]. Są to bezwzględne metody pomiarowe, w których stosowana jest technika ciekłych scyntylatorów (LSC).

„Metoda CIEMAT/NIST oparta jest na eksperymentalnej krzywej wydajności pomiaru ³H w spektrometrze scyntylacyjnym, która pozwala określić wydajność pomiaru badanego radionuklidu, a co za tym idzie wyznaczyć jego aktywność promieniotwórczą” – opisuje dr Justyna Marganiec-Gałązka z LWR, pierwszy autor artykułu. „Z kolei metoda koincydencji i antykoincydencji β-γ umożliwia bezpośrednie wyznaczenie aktywności radionuklidu rozpadającego się z emisją β i γ, poprzez zliczanie sygnałów występujących osobno w torach rejestracji beta i gamma oraz w dodatkowym torze tzw. koincydencji, rejestrującym impulsy pojawiające się jednocześnie w obu torach”.

Te same próbki ¹⁷⁷Lu zostały zmierzone obiema metodami. Względna różnica uzyskanych wartości aktywności ¹⁷⁷Lu wyniosła zaledwie 0,013%, co pokazuje bardzo dobrą zgodność obu metod i weryfikuje je wzajemnie. Tak precyzyjne pomiary pozwalają na wytwarzanie źródeł wzorcowych wykorzystywanych do kalibracji mierników aktywności.

Naukowcy wyznaczyli również czas połowicznego zaniku ¹⁷⁷Lu i porównali uzyskany wynik z danymi raportowanymi przez grupy badawcze z innych państw. Pomiary trwały w OR POLATOM ponad 2 miesiące w specjalnym detektorze zawierającym trzy fotopowielacze, do którego wstawiono próbkę ¹⁷⁷Lu w ciekłym scyntylatorze. Rejestrowane były szybkości zliczeń impulsów koincydencji między trzema fotopowielaczami oraz między parami fotopowielaczy. Uzyskana z bardzo dużą dokładnością wartość czasu połowicznego zaniku ¹⁷⁷Lu, 6,6489 ± 0,0052 dni, jest zgodna w granicach niepewności pomiaru z wartościami podawanymi w literaturze.

Pomiary aktywności ²²⁵Ac wykonano inną, bezwzględną metodą pomiarową w technice LSC, tzw. metodą potrójno-podwójnych koincydencji (TDCR), przy zastosowaniu detektora z trzema fotopowielaczami. Wydajność pomiaru emisji β i γ była obliczana teoretycznie na podstawie zarejestrowanych szybkości zliczeń impulsów koincydencji, a wydajność pomiaru emisji α wyniosła praktycznie 100%. Korzystając z Międzynarodowego Systemu Referencyjnego (SIR) w Sévres we Francji porównano wyniki pomiaru aktywności ²²⁵Ac w LWR i w Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB) w Niemczech. Wyniki okazały się zgodne i różniły się tylko o 0,75% [3].

Pomiary takie jak dla ¹⁷⁷Lu i ²²⁵Ac wykonywane są w laboratorium LWR dla wielu radionuklidów, np. ⁸⁵Sr, ⁹⁰Y, ¹³¹I. Często pomiary aktywności wykonywane są w ramach międzynarodowych porównań, aby potwierdzić kompetencje pomiarowe laboratorium. W ostatnich latach laboratorium uczestniczyło w porównaniach pomiarów ³H, ¹⁴C, ¹⁸F, ⁵¹Cr, ⁵⁵Fe, ⁶⁴Cu, ⁶⁵Zn, ⁶⁸Ge/⁶⁸Ga, ^99mTc, ¹⁰⁹Cd, oraz ¹³¹I. Uzyskano bardzo dobrą zgodność wyników LWR z wynikami innych laboratoriów [4, 5, 6, 7].

Oprócz tego w Laboratorium LWR wykonywane są precyzyjne pomiary czystości radionuklidowej, czyli określana jest aktywność zanieczyszczeń promieniotwórczych w stosunku do radionuklidu podstawowego w danym materiale. Używane są w tym celu metody spektrometryczne. Np. w przypadku roztworu technetu ^99mTc, który jest stosowany w medycynie nuklearnej, wykrywane są zanieczyszczenia ⁹⁹Mo i ¹⁰³Ru, gdy technet pochodzi od molibdenu wytworzonego w reaktorze jądrowym. Farmakopea Europejska określa ich dopuszczalne limity na odpowiednio 0,1% i 5*10^–3%. W LWR można je wykryć nawet na poziomie odpowiednio 0,001% i 10^–6%. Gdy mierzony był ^99mTc wyprodukowany w cyklotronie, wykryto zupełnie inne zanieczyszczenia radionuklidowe: ⁹³Tc, ^93mTc, ⁹⁴Tc, ⁹⁵Tc [8]. Badacze z laboratorium LWR określali również m.in. limity wykrywalności radionuklidów pochodzenia kosmicznego, jakie trafiają na Ziemię z meteorytami [9].

Określanie aktywności radionuklidów jest istotnym aspektem badań w wielu różnych dziedzinach, od medycyny nuklearnej, przemysłu i ochrony środowiska, po badania związane z meteorytami. Aparatura, umiejętności i doświadczenie zespołu Laboratorium Wzorców Radioaktywności pozwalają przeprowadzać takie pomiary w sposób niezwykle precyzyjny, co od lat pokazują wyniki ich badań.

[1] Marganiec-Gałązka J., Czudek M., Lech E., Listkowska A., Saganowski P., Tymiński Z., Ziemek T. Activity standardization and half-life measurement of ¹⁷⁷Lu. Appl. Radiat. Isot., Vol. 197, (2023) 110829. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2023.110829
[2] Marganiec-Gałązka J., Ziemek T., Broda R., Cacko D., Czudek M., Jęczmieniowski A., Kołakowska E., Lech E., Listkowska A., Saganowski P., Tymiński Z. Standardization of ¹⁷⁷Lu by means of 4π(LS)β-γ coincidence and anti-coincidence counting. J. Radioanal. Nucl. Chem., Vol. 331, (2022) 3283–3288. https://doi.org/10.1007/s10967-022-08330-0
[3] Coulon R., Michotte C., Courte S, Nonis M., Ziemek T., Marganiec-Gałązka J., Lech E., Saganowski P., Czudek M., Listkowska A. Update of the BIPM comparison BIPM.RI(II)-K1.Ac-225 of activity measurements of the radionuclide ²²⁵Ac to include the 2021 result of the POLATOM (Poland). Metrologia, Vol. 60, No 1 A, (2022) 06001.
[4] Cassette P., Arinc A., Capogni M., DeFelice P., Dutsov C., Galea R., Garcia-Toraño E., Kossert K., Liang J., Mitev K., Nähle O., Nedjadi Y., Oropesa Verdecia P., Takács M., Ziemek T. Results of the CCRI(II)-K2.H-3 key comparison 2018: measurement of the activity concentration of a tritiated-water source. Metrologia,[70] Vol. 57, No 1 A, (2020) 06004.
[5] Ziemek T., Broda R., Listkowska A., Lech E., Dziel T., Saganowski P., Tymiński Z., Kołakowska E. Standardization of 55Fe solution using the TDCR method in POLATOM as a part of the CCRI(II)-K2.Fe-55.2019 key comparison. J. Radioanal. Nucl. Chem., (2022). https://doi.org/10.1007/s10967-022-08338-6
[6] Ziemek T., Lech E., Tymiński Z. Standardization of ⁹⁰Y solution by mean of a Cherenkov counting in comparison with a liquid scintillation counting technique. J. Radioanal. Nucl. Chem., Vol. 331, (2022) 3327–3333. https://doi.org/10.1007/s10967-022-08341-x
[7] Ziemek T., Capogni M., Ratel G., Broda R., Dziel T., Fazio A., Listkowska A. Comparison of ¹³¹I activity measurements at the NCBJ RC POLATOM and the ENEA-INMRI linked to the BIPM SIR system. Appl. Radiat. Isot., Vol. 134, (2018) 380-384. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2017.09.040
[8] Tymiński Z., Saganowski P., Kołakowska E., Listkowska A., Ziemek T., Cacko D., Dziel T. Impurities in Tc-99m radiopharmaceutical solution obtained from Mo-100 in cyclotron, Appl. Radiat. Isot., Vol. 134, (2018) 85–88. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2017.10.021
[9] Tymiński Z., Burakowska A., Tymińska K., Kołakowska E., Saganowski P., Ziemek T., Dziel T., Kotowiecki A. Pomiary izotopów gamma promieniotwórczych w trynitytach. Rocznik Polskiego Towarzystwa Meteorytowego, Vol. 9, (2018).